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专利号: 2012101317518
专利号: 201210115929X
专利号: 2011103841096

                                                

低温燃料电池能有效地将化学能转化为电能，是一种高效、低污染的能源转化装置，是汽车动力系统、家庭热电联用系统甚至航天航空等领域的可选绿色能源。氧气还原反应是低温燃料电池的重要组成单元，由于反应过程极为缓慢，需在较高的过电位下进行，制约燃料电池的实际应用。学界普遍认为铂基材料能有效催化氧气还原，但这类贵金属的稀缺性和低抗毒化能力使低温燃料电池的商业化应用仍面临巨大挑战。

在非贵金属催化剂研究领域，南京大学近年来提出了以氧化石墨烯和三聚氰胺为前驱体，利用固相反应制备氮掺杂石墨烯，制备的催化剂在碱性溶液中对氧气电催化还原表现出显著的催化性能（ACS Nano 2011, 5, 4350）；随后，他们提出了冰模板技术合成高比表面积的氮掺杂石墨烯催化剂，可进一步提高氧气电催化还原的电流密度（Scientific Reports 2014, 4, 6723）。在此基础上，他们通过分析高效催化氧气还原的生物催化剂——漆酶分子的结构，提出了高效催化氧气还原和水分解催化剂的仿生制备策略，以简单的铜-菲啰啉配合物为活性中心，通过一步热退火法将铜活性中心构筑在氮掺杂石墨烯上。发现了氮掺杂石墨烯与金属铜原子同时调控铜离子活性中心的电子能级，使铜离子的d轨道具有活化氧分子双键的较为匹配的电子能级。

在碱性条件下，制备的催化剂对氧气电催化还原的过电位仅为0.25 V，还显示出高稳定性和高抗毒化性能，明显优于传统的铂/碳催化剂。同时，碱性和酸性条件下，该催化剂还能在标准电位处高效电催化水分解制氧。最后，构建了原位荧光光谱电化学平台，对氧气还原和析出反应机理进行了深入研究，发现了这两个反应均以羟基自由基为中间体完成多步骤电子转移的新机制。

图1. 铜离子活性中心在氮掺杂石墨烯和金属铜结构中的能量状态。
图2 原位荧光光谱电化学法证明氧气还原反应中的多步骤电子转移